W wieku 17 lat dołączył do The Who (kwiecień 1964). Keith wziął udział w przesłuchaniu, kiedy to grupa szukała perkusisty. Przesłuchanie odbyło się w The Old Hotel w Greenford. Muzyk pojawił się na przesłuchaniu ze swoją matką. Przesłuchanie zakończyło się prawie kompletnym zdewastowaniem perkusji. Moon eksperymentował na różnych zestawach perkusyjnych. Grupa słynęła z niszczenia swoich instrumentów podczas koncertów, co stało się bardzo modne i było naśladowane przez inne grupy muzyczne. Moon był zespołowym błaznem i uwielbiał robić przeróżne dowcipy. Był także entuzjastą śpiewania. Chciał, aby jego głos pojawiał się w piosenkach The Who, na co nie godzili się pozostali członkowie zespołu.
Życie prywatne
17 marca 1966 ożenił się w sekrecie ze swoją ciężarną dziewczyną Kim Kerrigan (właściwie Maryse Elizabeth Patricia Kerrigan). Ich córka, Amanda, urodziła się cztery miesiące po ślubie, 12 lipca 1966 w londyńskim Central Middlesex Hospital. W 1973 po latach znoszenia przemocy domowej i zdrad małżeńskich, żona opuściła Keitha zabierając ze sobą córkę. Rozwiedli się w kwietniu 1975. W latach 1968–1969 związany był z groupie Pamelą Des Barres.