10 maja 2010 premier Brown z powodu przegranej w wyborach i w celu ułatwienia rozmów z Liberalnymi Demokratami (zajęli 3. miejsce w wyborach) zapowiedział rezygnację ze stanowiska lidera partii po wyłonieniu wczesną jesienią jej nowego przywódcy. Dążył w ten sposób do utrzymania władzy przez Partię Pracy w koalicji z Liberalnymi Demokratami. Jednakże już 11 maja 2010, w obliczu porażki w rozmowach z Liberalnymi Demokratami, ogłosił rezygnację ze stanowiska premiera i natychmiastową rezygnację z funkcji lidera laburzystów. Tego samego dnia złożył dymisję na ręce królowej Elżbiety II, która misję sformowania nowego gabinetu powierzyła liderowi konserwatystów, Davidowi Cameronowi. Na stanowisku szefa partii Browna tymczasowo zastąpiła Harriet Harman.
W 2014 ogłosił wycofanie się z polityki, nie kandydował w wyborach parlamentarnych w 2015
Życie prywatne thumb|220px|Gordon Brown z żoną Sarą 3 sierpnia 2000, po czterech latach znajomości, poślubił Sarę Macaulay (ur. w październiku 1963), z zawodu specjalistkę public relations. Ślub odbył się w North Queensferry w Fife. 28 grudnia 2001 urodziła się im pierwsza córka, Jennifer Jane, lecz po kilkunastu dniach, 8 stycznia 2002, zmarła wskutek wylewu krwi do mózgu.