Pisał w tych językach wiersze, przemówienia, naukowe traktaty.
Symeon Połocki był autorem Rymologionu (Rifmologion) oraz Ogrodu wielu kwiatów (Wertograd mnogocwietnyj).
Najcenniejszym przejawem związków twórczości Symeona z polszczyzną jest jego poetycka parafraza cerkiewnosłowiańskiej wersji Psałterza, dla którego wzorem był Psałterz Dawidów Jana Kochanowskiego, dzieło o zasięgu europejskim. Psałterz rymowany jest pierwszą w historii literatury rosyjskiej antologią poetycką, świadectwem dojrzewania elementów nowoczesności. Dzieło to dało początek wersyfikacji sylabicznej (głównie jedenasto- i trzynasto- zgłoskowcom), analogicznie pokrewnej literackim zjawiskom polskim.
Niezwykle interesujący jest najwcześniejszy rękopis Symeona Połockiego „Pandecta seu collectanea albo zebran[ie] sc riptow rozmaitych i notatie”, odkryty przez Ryszarda Łużnego, który jako pierwszy szczególnie zainteresował się najwcześniejszą poezją Symeona.