Paweł VI przykładał dużą wagę do ekumenizmu. Z tego powodu 24 marca 1966 r. spotkał się z arcybiskupem Canterbury Michaelem Ramseyem. W 1977 r. odbyło się ponowne spotkanie z prymasem całej Anglii – Donaldem Cogganem, gdzie podjęto wspólne wysiłki na rzecz przywrócenia jedności. Jednak nieporównywalnie większe znaczenia miały spotkania z prawosławnym patriarchą Konstantynopola Atenagorasem, w 1964 r. w Jerozolimie, i dwa w 1967 roku – w Stambule i Rzymie. Owocem tych spotkań było wzajemne cofnięcie ekskomunik, które spowodowały schizmę wschodnią w 1054 roku.
Dokonał beatyfikacji Maksymiliana Kolbego i Marii Ledóchowskiej. Wbrew żądaniom anglikanów, ogłosił świętymi czterdziestu męczenników Anglii i Walii. Ponadto nadał tytuł doktora Kościoła Katarzynie ze Sieny i Teresie z Ávili, które stały się pierwszymi kobietami, noszącymi tę godność.
W 1975 roku Paweł VI obchodził Rok Jubileuszowy – pod hasłem „Pojednanie, odnowa, pokój”.
Podróże apostolskie