W latach 60. XX wieku sprzeciwiał się publicznie zaakceptowaniu niektórych reform Soboru Watykańskiego II, szczególnie dotyczących ekumenizmu i kolegialności Kościoła. Nie zaakceptował również posoborowej reformy mszału i sprzeciwiał się odprawianiu liturgii w językach narodowych. Stanął obok m.in. Marcela Lefebvre’a i Geralda de Proença Sigauda na czele Międzynarodowej Grupy Ojców, która otwarcie krytykowała nadchodzące zmiany posoborowe.
W 1969 roku biskup Antonio de Castro Mayer postanowił przeciwdziałać rozpowszechnianiu się nowej formy rytu łacińskiego i pomimo zaleceń ze strony Stolicy Apostolskiej doprowadził do zachowania w powszechnym użyciu w diecezji Campos rytu trydenckiego. Postawa ordynariusza stała się przyczyną zerwania przez niego współpracy z Konferencją Episkopatu Brazylii.
Stanowisko Antonio de Castro Mayer zmusiło Pawła VI do podjęcia środków mających na celu zapobiegnięcia schizmie.