Kariera Już jako piętnastolatek zadebiutował na szklanym ekranie w tytułowej roli w dramacie telewizyjnym ITV plc Szkolne dni Toma Browna (Tom Brown’s Schooldays, 2005) z udziałem Stephena Fry, Jemmy Redgrave i Clive’a Standena. To właśnie w tym filmie zobaczył go Anthony Horowitz, autor cyklu powieści o Alexie Riderze, który wybrał go do głównej roli w ekranizacji swej powieści Alex Rider: Misja Stormbreaker (2006).
Brany był pod uwagę do tytułowej roli w Eragon (2006), lecz ze względu, że Pettyfer panicznie boi się lotów samolotem, rolę ostatecznie przyjął Edward Speleers. Odrzucił także propozycje zagrania w produkcjach takich jak Pokusa (2012), Dary anioła: Miasto kości (2013) i Siódmy syn (2014).
Wystąpił m.in. w filmach: Wyścig z czasem (2011) u boku Justina Timberlake’a oraz Amandy Seyfried, Bestia (2011) z Vanessą Hudgens) i Magic Mike (2012).
Był na okładkach „Teenage”, „Vogue”, „VMan” i „Men’s Health”.
Życie prywatne Spotykał się z córką Erica Robertsa – Emmą (2007–2008) i aktorką Dianną Agron (2010–2011), którą poznał na planie filmu Jestem numerem cztery. Od września 2011 do 2013 był w nieformalnym związku z Riley Keough, córką Lisy Marie Presley i wnuczką Elvisa Presleya i Priscilli Presley.