Po powrocie do Galicji w 1832 angażował się w ruchu patriotycznym u boku Ksawerego Krasickiego. Stopniowo zmieniając poglądy na bardziej konserwatywne, związał się z ugodowym Komitetem Patriotycznym. W czasie pracy konspiracyjnej poznał Seweryna Goszczyńskiego. Rok później odbył podróż po Wołyniu, Podolu i Ukrainie.
W obawie przed represjami ze strony zaborców przez kilka miesięcy ukrywał się w Zakopanem, co dało początek jego zainteresowaniu Tatrami. Pod koniec 1835 przebywał w Zagórzanach koło Gorlic, gdzie powstała Pieśń o ziemi naszej – najpopularniejszy utwór Pola, poetycki opis regionów Polski. W maju następnego roku zamieszkał w Kalnicy koło Sanoka, gdzie został administratorem dóbr Ksawerego Krasickiego. Próbował tam prowadzić działalność społeczno-oświatową wśród chłopstwa, z miernym jednak skutkiem. Zniechęcony tą sytuacją, zajął się studiami przyrodniczymi, ze szczególnym uwzględnieniem geografii. W tym okresie powstały jego poezje o tematyce górskiej oraz prace naukowe o etnografii i geografii Polski. W 1835 (z datą 1833) w Paryżu wydano anonimowo Pieśń Janusza, zbiór jego wierszy poświęconych bohaterstwu powstańców. W połowie 1839 zamieszkał w odrestaurowanym według własnego planu zamku w Lesku.