7 grudnia 2009 Cyrus wystąpiła dla brytyjskiej rodziny królewskiej podczas dorocznej gali Royal Variety Performance.
thumb|Cyrus podczas koncertu z trasy Gypsy Heart Tour (2011) 2 marca 2010 ukazał się singiel „Nothing to Lose” Breta Michaelsa z gościnnym udziałem Cyrus. 31 marca 2010 odbyła się premiera melodramatu Ostatnia piosenka, w którym Cyrus zagrała u boku Liama Hemswortha główną rolę. Mimo negatywnego odbioru ze strony krytyków, film przyniósł niemal 90 milionów dolarów dochodu. Na jego ścieżce dźwiękowej znalazły się dwa utwory w wykonaniu Cyrus: „When I Look at You” i „”. 27 maja 2010 odbyła się premiera filmu Seks w wielkim mieście 2, w którym Cyrus zagrała samą siebie w roli cameo. Kolejno 29 maja i 6 czerwca 2010 wystąpiła jako główna gwiazda festiwali Rock in Rio w Lizbonie i Madrycie. 18 czerwca 2010 wytwórnia Hollywood Records wydała Can’t Be Tamed, ostatni z czterech albumów, na który Cyrus podpisała kontrakt. Wydawnictwo zadebiutowało na trzecim miejscu listy Billboard 200, a promujący je singel pod tym samym tytułem dotarł do ósmego miejsca na Hot 100.