W roku 1926 wziął udział w wyprawie do Afryki Zachodniej, zorganizowanej przez podróżnika, geografa i pisarza Ferdynanda Antoniego Ossendowskiego, jako jego sekretarz i fotograf. Afryka go urzekła, nic więc dziwnego, że wracał tam jeszcze wielokrotnie, odwiedzając niemal wszystkie kraje. Napisał kilka książek o Afryce (np. Biali i czarni, 1934; Między morzem a pustynią, 1936) i Ameryce Północnej (Chleb i Chimera, 1935). W omawianej wyprawie wziął również udział – jako preparator zwierząt – Kamil Giżycki, podobnie jak Jerzy autor książek o Afryce. Przed wyprawą obaj przeszli kursy: fotografowania (Jerzy) i preparowania (Kamil), za co płacił Ossendowski. Giżyccy nie byli ze sobą spokrewnieni.
W roku 1931 poznał w Zakopanem Krystynę Skarbek, późniejszą agentkę wywiadu brytyjskiego, która właśnie została „Miss Nart”. Ich ślub odbył się w listopadzie 1938 r. w Warszawie. Krótko po ślubie wyjechali do Kenii, gdzie Giżycki oczekiwał na podjęcie pracy w polskiej ambasadzie w Addis Abebie, stolicy ogarniętej wojną z Włochami Abisynii.