W 1633 roku został arcybiskupem Canterbury.
Walka z purytanami W 1634 roku odbył podróż pasterską po podległych mu diecezjach, która utwierdziła go w przekonaniu, że ruch purytański niesie zagrożenie dla Kościoła anglikańskiego.
Zakazał lokalnym władzom finansowego wspierania purytanów i podjął zdecydowane działania przeciwko nim. Na jego polecenie uwięziono wielu zwolenników purytanizmu. Laud podjął również starania o odbudowę podstaw majątkowych Kościoła anglikańskiego, co doprowadziło do konfliktów z posiadaczami ziemskimi. Wraz z hrabią Strafford Thomasem Wentworthem przystąpił do realizacji planu umocnienia władzy królewskiej i pozycji Kościoła anglikańskiego. Jednakże podjęta przez Lauda próba wcielenia tego planu w życie na terenie Szkocji zakończyła się niepowodzeniem.
Upadek Sukces parlamentu w konflikcie z królem Karolem I oznaczał koniec kariery Lauda. Po ucieczce króla na północ parlament wystąpił zdecydowanie przeciwko prowadzonej przez Lauda polityce. W 1641 roku arcybiskupa oskarżono o zdradę i uwięziono w Tower. Jego proces rozpoczął się trzy lata później. Izba Gmin uznała go za winnego zdrady i skazał na karę śmierci przez ścięcie. Wyrok wykonano 10 stycznia 1645 roku.