funkcję pełnił od 1660 do 1663) tamtejszej Akademii Sztuk Pięknych, funkcjonującej od 11 stycznia 1660.
W 1664 umarła żona malarza. Będąc osobą głęboko wierzącą Murillo już w 1644 wstąpił do Bractwa Matki Boskiej Różańcowej, a w 1665 dołączył do Konfraterni Santa Caridad, chcąc czynnie pomagać najuboższym. Jednocześnie zapoczątkował okres prawie 20 lat niezwykle intensywnej działalności artystycznej. W 1682, w czasie prac przy ołtarzu w kościele kapucynów w Kadyksie, spadł z rusztowania, co stało się przyczyną jego śmierci w domu rodzinnym w Sewilli.
Tworzył obrazy religijne oraz sceny rodzajowe bogate w detale narracyjne. Pozostawił ok. 500 dzieł.
Obrazy artysty Widzenie brata Lauteriusza – ok. 1640, olej na płótnie 217,8×172,1 cm, Fitzwilliam Museum, Cambridge Józef i żona Potifara – 1640–1645, olej na płótnie 197×254 cm, Staatliche Museen, Kassel Dzieci z melonem i winogronami – ok. 1645–1646, olej na płótnie 145,9×103,6 cm, Stara Pinakoteka, Monachium Kuchnia anielska – 1646, olej na płótnie 180×450 cm, Luwr, Paryż Brat Juniper i żebrak – 1645–1646, olej na płótnie 176×221,5 cm, Luwr, Paryż Mały żebrak – ok. 1645–1650, olej na płótnie 134×100 cm, Luwr, Paryż Święty Franciszek z Asyżu na modlitwie – ok.