W marcu 2009 roku Simon zadebiutował w reprezentacji Francji podczas meczu Pucharu Davisa z zespołem Czech. Francuz przegrał oba swoje singlowe pojedynki, najpierw z Tomášem Berdychem, a potem z Radkiem Štěpánkiem. W 2010 roku awansował z drużyną do finału zawodów. W finale przeciwko Serbii Simon przegrał z Novakiem Đokoviciem. Końcowy wynik rywalizacji to 3:2 dla Serbów. Podczas edycji z 2017 roku Simon zdobył z reprezentacją trofeum po pokonaniu w finale 3:2 Belgii.
Najwyżej sklasyfikowany w rankingu singlistów był na 6. miejscu w styczniu 2009 roku.
Finały w turniejach ATP Tour
Gra pojedyncza (14–8)
Gra podwójna (0–1)
Starty wielkoszlemowe (gra pojedyncza) Turniej 2005 2006 2007 2008 2009 2010 2011 2012 2013 2014 2015 2016 2017 2018 2019 2020 2021 2022 Wygrane turnieje Bilans w turnieju Australian Open – 3R 1R 3R QF – 2R 2R 4R 3R 3R 4R 3R 2R 2R 2R 1R – 0 / 15 25–15 French Open 1R 1R 2R 1R 3R – 4R 3R 4R 3R 4R 3R 1R 3R 2R 1R 1R 3R 0 / 17 23–17 Wimbledon – 1R 2R 3R 4R 3R 3R 2R 1R 3R QF 2R 2R 4R 2R NH 1R – 0 / 15 22–15 US Open – 2R 2R 3R 3R 3R 4R 3R – 4R 1R 2R 1R 2R 2R 2R – – 0 / 14 20–14Bilans spotkań 0–1 3–4 3–4 6–4 11–4 3–2 9–4 6–4 6–3 9–4 9–4 7–4 3–4 7–4 4–4 2–3 0–3 2–1 N/A 90–61