Po zakończeniu studiów Berg rozpoczął pracę kompozytorską jednocześnie pracując zawodowo jako księgowy. W 1911 poślubił znaną śpiewaczkę Helene Nahowski. W 1915 został powołany do służby wojskowej, z której został zwolniony w rok później z powodu słabego zdrowia (cierpiał na astmę). Jego wojskowe przeżycia skłoniły go do skomponowania opery Wozzeck bazującej na popularnym dramacie Büchnera (Woyzeck). Premiera opery miała miejsce w 1925 i spotkała się z dobrym przyjęciem. W 1918 wraz z Arnoldem Schönbergiem założył Verein für musikalische Privataufführungen, którego celem było wspieranie awangardowych eksperymentów muzycznych.
Do innych znanych dzieł Berga należą Koncert kameralny na fortepian, skrzypce i 13 instrumentów dętych (1925) oraz Suita liryczna na kwartet smyczkowy (1926). W obu Berg połączył tradycyjną tonalność z zasadami atonalności. Ostatnim dziełem opublikowanym za życia kompozytora był Koncert skrzypcowy „pamięci Anioła” dedykowany tragicznie zmarłej w wieku 19 lat Manon Gropius, córce Almy Mahler, wdowy po Gustavie Mahlerze i Waltera Gropiusa.
Zmarł w wieku 50 lat na skutek zakażenia po nieudolnej próbie oczyszczenia rany powstałej w miejscu użądlenia owada.