Do Warszawy wrócił w bliżej nie dającym się ustalić czasie, w okresie Księstwa Warszawskiego (1807–1815). Przyjęty 8 stycznia 1815 jako członek korespondent do Towarzystwa Warszawskiego Przyjaciół Nauk przebywał w latach 1815–1817 ponownie w Anglii, dostarczając informacji na tematy ekonomiczne związane m.in. z bankowością. W późniejszych latach, po śmierci żony (prawdopodobnie w 1818) przebywał w Europie Zachodniej (Niemcy, Francja, Holandia i Anglia), założywszy w Anglii dochodową wytwórnię narzędzi fabrycznych. Do Warszawy wrócił w 1828, wyjeżdżając jednak dość często za granicę; od 1834 w Warszawie przebywał już stale, zajmując się wynalazkami technicznymi i działalnością w przemyśle. Między innymi w 1836 opracował maszynę do produkcji cegieł i dachówek, a wspólnie z Filipem de Girard ulepszał maszyny przędzalnicze, tzw. „girardowskie” (albo „żyrardowskie”Stąd wywodzi swoją nazwę Żyrardów – miasto, w którym od lat 30. XIX wieku powstał i rozwijał się przemysł tekstylny oparty na przędzalniach lnu pomysłu de Girarda z ulepszeniami Grölla.).
Ostatni okres życia Karol Gröll spędził zapomniany i osamotniony, czemu sprzyjać miały jego rzekome dziwactwa i skłonności do izolacji od otoczenia. Pochowany został w rodzinnym grobowcu na warszawskim Cmentarzu Ewangelicko-Augsburskim (aleja 2, grób 2) śp.