Zerwanie Krzyżaków ze Świdrygiełłą oraz uzyskanie przez polską dyplomację korzystnej dla Witolda bulli od papieża, spowodowało, że Witold mógł zająć się ekspansją na wschodzie. W 1404 Witold przyłączył do Litwy z pomocą wojsk polskich księstwo smoleńskie. Następnie, w 1406 uderzył na Księstwo pskowskie, a w latach 1406–1408 podjął trzy wyprawy przeciwko Moskwie, zakończone pokojem nad rzeką Ugrą. W 1409 wyprawił się na Psków, który zgodził się płacić mu daninę. Zabezpieczyło to wschód Litwy przed wspólną z Polską rozprawą z Zakonem Krzyżackim. W porozumieniu z Jagiełłą Witold poparł w maju 1409 powstania antykrzyżackie na Żmudzi. W 1409 wykrył spisek przebywającego na jego dworze Świdrygiełły, którego w następstwie tego uwięził na kilka lat. W Wielkiej wojnie w 1410 bezpośrednio na polu bitwy dowodził wojskami litewsko-ruskimi pod Grunwaldem.
W wyniku I pokoju toruńskiego (1411) uzyskał zwrot Żmudzi (na czas życia). Podpisał pokój toruński 1411.
W 1413 podpisał unię horodelską, która potwierdziła instytucję odrębnego Wielkiego Księcia na Litwie, wybieranego przy udziale panów polskich.