Mianowanie kardynałem i arcybiskupem zwykłego księdza podkreśliło niespotykany szacunek najwyższych kół kościelnych wobec niego, jaki dotychczas potrafił zdobyć chyba jedynie zawsze uśmiechnięty święty Filip Neri, który również jako zwykły ksiądz został mianowany kardynałem.
W 1928 kardynał Serédi został wybrany dyrektorem, a potem w 1934 członkiem honorowym Węgierskiej Akademii Nauk. Jako członek senatu w 1935 wystąpił z wnioskiem o uchylenie ustawy o przymusie zawarcia małżeństwa świeckiego i uznaniu przez państwo aktów małżeńskich zawartych według prawideł ceremonii kościelnej. Jako głowa węgierskiego kościoła katolickiego niezmiennie podtrzymywał negatywne stanowisko papieża Piusa XII wobec ruchów faszystowskich i szowinistycznych, broniąc porządku konstytucyjnego i protestując przeciwko poglądom szowinistycznym.
Po okupacji Węgier przez Niemców 19 marca 1944 prymas Serédi wystąpił w obronie Żydów, a szczególnie katolików pochodzenia żydowskiego, praktycznie występując tym samym przeciwko polityce NSDAP.
Podczas posiedzenia Rady Państwa Królestwa Węgier 27 października 1944 prymas Serédi kategorycznie sprzeciwił się przejęciu władzy przez Ferenca Szálasiego, a później nie wziął udziału w ślubowaniu „Wodza Narodu” 4 listopada 1944.