W 2000 obie formacje wydały wspólnie pierwszą część split-CD, zatytułowany The Split Program I.
W kwietniu 2001 ukazał się album Vent, wydany przez Imperium Records oraz nakładem Howling-Bull Records w Japonii. Krótko po tym wystąpiła na imprezie Beast-Feast 2001 w Yokohama Arena w Japonii, dzieląc scenę z takimi zespołami jak Slayer, Pantera, Machine Head, Biohazard i Morbid Angel. Japońska trasa nastąpiła po amerykańskiej trasie z Bloodjinn, która została przerwana ze względu na wydarzenia z 11 września 2001 (wówczas nazwa grupy na jej wydawnictwach bywała mylnie kojarzona z określeniem taliban).
W sierpniu 2002 Caliban nagrał trzecią płytę, nazwaną Shadow Hearts. Ten album był bardziej melodyjny i harmonijny niż poprzednie. W 2003 grupa koncertowała wraz z Biohazard. W 2004 grupa podpisała umowę z Roadrunner Records i od tego czasu działalność w zespole stała się główną pracą ich dla ich członków. Wydany w tym roku czwarty album został zatytułowany The Opposite from Within, a jego producentem został Anders Fridén, lider grupy In Flames. Grupa promowała album na trasie koncertowej wraz z zespołem Machine Head.