Następnie podjął studia teatralne na Catholic University of America w Waszyngtonie, gdzie poznał swoją przyszłą żonę aktorkę Susan Sarandon.
Kariera W 1965 zadebiutował na scenie regionalnego teatru Long Wharf Theatre Company w New Haven w Connecticut w roli Jacka Huntera w sztuce Tennessee Williamsa Tatuowana róża (The Rose Tattoo). W 1968 przeprowadził się do Nowego Jorku i po raz pierwszy pojawił się na małym ekranie w roli doktora Toma Halversona w operze mydlanej CBS Guiding Light (1969–1973). Po udziale w dwóch telefilmach – horrorze Szatańskie morderstwa (The Satan Murders, 1974) i komedii ABC Czwartkowa gra (Thursday’s Game, 1974) u boku Boba Newharta i Gene’a Wildera, w dreszczowcu Dziewczyna z reklamy (Lipstick, 1976) wcielił się w postać nauczyciela muzyki, który za brutalny gwałt modelki (Margaux Hemingway) zostaje ostatecznie uniewinniony.
Mimo odnoszonych sukcesów ekranowych, Sarandon skupił się bardziej na pracy scenicznej, występując na Broadwayu w musicalu Rothchildowie (The Rothchilds, 1970–1972) z Jill Clayburgh. Potem zastąpił Raúla Julię w komedii autorstwa Williama Shakespeare’a Dwaj panowie z Werony (The Two Gentlemen of Verona, 1971–1973).