W roku 1903 założyła własny magazyn o sztuce The Green Sheaf, który jednak ukazywał się tylko przez rok. Napisała także kilka książek poświęconych folklorowi Jamajki, m.in. Annnancy Stories (1902) i Chim-Chim: Folk Stories from Jamaica (1905).
W roku 1907 fotografik i wydawca Alfred Stieglitz wystawił część jej prac w słynnej galerii 291. Choć prezentowano tam wyłącznie prace fotografików, to Stieglitz zrobił wyjątek i zafascynowany talentem Smith pokazał w galerii 72 rysunki i akwarele artystki. Po pozytywnej recenzji w prasie wystawa przyciągnęła tłumy, a Pamela sprzedała prawie wszystkie swoje prace.
Była członkinią Hermetycznego Zakonu Złotego Brzasku, do którego wprowadził ją irlandzki poeta William Butler Yeats. Wielki mistrz tego zakonu, Arthur Edward Waite, zlecił Pameli namalowanie talii tarota według swojego pomysłu. Koncepcja Waite'a była nowatorska, po raz pierwszy talia miała w pełni ilustrowane Małe Arkana (dotychczasowe, w przeciwieństwie do Wielkich Arkanów, miały tylko proste symbole). Pamela Colman Smith pracowała nad talią od kwietnia do października 1909 roku, malując ją według wskazówek Waite'a.