W 1964 podczas wyborów do Akademii Nauk zabrał głos, atakując m.in. hołubionego przez władzę Trofima Łysenkę. Od tego czasu coraz częściej zabierał głos w sprawach społecznych i politycznych. W 1968 napisał długi esej Rozmyślania o postępie, pokojowym współistnieniu i wolności intelektualnej. Wydano go w nakładzie 18 mln egzemplarzy, najpierw jako samizdat, a następnie za granicą. To spowodowało ostrą reakcję władz. Został wyrzucony z pracy w ośrodku badań jądrowych i pozbawiony wszelkich tytułów. Mimo to działał na rzecz rozbrojenia, ograniczenia potencjałów nuklearnych, demokracji i poszanowania praw człowieka. W 1975 otrzymał Pokojową Nagrodę Nobla. Krytykował ustrój sowiecki, określając go jako totalitarny, a jego poczynania – m.in. interwencję w Afganistanie – jako akty agresji.
W 1980 został zesłany do miasta Gorki (obecnie Niżny Nowogród) za protesty przeciwko inwazji Związku Radzieckiego na Afganistan. 3 grudnia 1986 wrócił do Moskwy.
Był żonaty z Jeleną Bonner.
Został pochowany na Cmentarzu Wostriakowskim w MoskwieМосковский некрополь.