W kolejnych latach Polonia zajmowała w tabeli ligowej miejsca poza ścisłą czołówką, za to zaczęła odnosić sukcesy w rozgrywkach pucharowych. W sezonie 1963/1964 klub dotarł do finału Pucharu Polski. W finale rozegranym 1 maja 1964 roku na Stadionie Dziesięciolecia, lepsza okazała się warszawska Legia, która zwyciężyła po dogrywce 2:1T. Maliszewski, M. Szymkowiak Na stadionach piłkarskich, Sport i Turystyka, Warszawa 1968, s. 79..
Sezon 1964/1965 to okres największych sukcesów międzynarodowych z udziałem Polonii. Drużyna uczestniczyła w rozgrywkach Pucharu Intertoto, w których w fazie grupowej wygrała u siebie po 6:0 z FC Schalke 04 i Degerfors IF, a z RC Lens 4:0. Klub dotarł do finału eliminując po drodze jeszcze SC Karl-Marx-Stadt i FC Liège i w końcowej rozgrywce spotkał się z SC Lipsk. Pierwsza część miała miejsce 9 czerwca w Lipsku, a Polonia przegrała 0:3, co postawiło ją w trudnej sytuacji przed rewanżem, ale 16 czerwca na stadionie w Bytomiu piłkarze dali popis umiejętności i zwyciężyli 5:1, co zapewniło im pierwsze miejsce w całych rozgrywkachT. Maliszewski, M. Szymkowiak Na stadionach piłkarskich, Sport i Turystyka, Warszawa 1968, s. 204..