Kiedy producent Joss Whedon i jego żona zobaczyli występ Halletta w jednym z klubów karaoke, do scenariusza serialu The WB Anioł ciemności (Angel) dopisali postać demona, który prowadzi bar karaoke. Tak stworzono postać rogatego, zielonoskórego demona imieniem Lorne, który potrafił przewidywać przyszłość klientów biorących udział w karaoke w jego barze. Żeby wcielić się w rolę demona, Hallett musiał przed każdym dniem zdjęciowym dwie godziny spędzić na charakteryzacji. Początkowo miał być to występ gościnny, jednak jego postać szybko stała się ulubieńcem fanów. W 2004 zdobył nominację do Nagrody Satelity w kategorii najlepszy aktor drugoplanowy w serialu dramatycznym. Ostatecznie w latach 2000-2004 zagrał w 76 odcinkach serialu.
Kilka tygodni po zakończeniu zdjęć do serialu, Hallett doznał ostrej infekcji zębów, która rozprzestrzeniła się przez krwiobieg do jego serca i doprowadziła do kardiomiopatii. Hallett spędził kilka dni w szpitalu, ale już nigdy nie wrócił do pełni zdrowia. Spotykał się z fanami i brał udział w konwentach związanych z serialami Buffy i Anioł