Real osiągnął niesamowite wyniki i z 9-cioma punktami przewagi wyprzedził Dumę Katalonii. Skrzydłowy Realu, mimo iż przez kilka miesięcy był kontuzjowany, rozgrywał fenomenalne mecze i okazał się jednym z najważniejszych elementów układanki Mou. 9 sierpnia 2012 zawodnik Królewskich przedłużył kontrakt ze stołecznym klubem do 2018. Na początku sezonu 2012/2013 Los Blancos ponownie zmierzyli się z Barcą, tym razem w rozgrywkach o Superpuchar Hiszpanii. Po niezwykle zaciętym dwumeczu, trofeum powędrowało do Madrytu, a Argentyńczyk zdobył jedną z czterech bramek zdobytych przez Real w dwumeczu.
26 sierpnia 2014 podpisał z Manchesterem United pięcioletni kontrakt. Został wykupiony z Realu Madryt za 59,7 mln funtów i tym samym został najdrożej kupionym piłkarzem na Wyspach Brytyjskich w historii. W Premier League zadebiutował 30 sierpnia 2014 w zremisowanym 0:0 meczu przeciwko Burnley, w 70. minucie spotkania został zmieniony przez Andersona. Swoją pierwszą bramkę dla Czerwonych Diabłów strzelił, bezpośrednio z rzutu wolnego, 14 września 2014 w wygranym 4:0 meczu przeciwko QPR. W tym samym meczu zaliczył również asystę przy bramce Juana Maty.