Po ukończeniu studiów rozpoczął trzydziestoletni okres pracy w Peszcie, gdzie był pastorem ewangelickim (1819–1848). Duży kościół ewangelicki na dzisiejszym placu Deáka (węg. Deák Ferenc tér), w którym pracował, stał się ważnym ośrodkiem życia narodowego Słowaków z Budy i Pesztu. Tutaj m.in. dokonał obrzędu konfirmacji Sándora Petőfiego i Lajosa Kossutha. W 1835 roku ożenił się z Frideriką Schmidt, córką pastora ewangelickiego, którą poznał już w 1817 roku.
W czasie rewolucyjnych wydarzeń Wiosny Ludów 1848/1849 i po nich Kollár pracował w Wiedniu w służbach dworu cesarskiego jako „Powiernik rządu do spraw słowackich”. Wówczas złożył do władz propozycję powołania na tzw. Górnych Węgrzech samorządu słowackiego i utworzenia szkół słowackich z językiem wykładowym czeskim. Kollár uważał, że wśród języków słowiańskich istotne są tylko 4 języki literackie: polski, rosyjski, czeski (czechosłowacki) i serbsko-chorwacki. Według niego tylko one miały naszkicowaną swoją dalszą przyszłość, narody posługujące się tymi językami miały zapewniony dalszy byt, pozostałe zaś musiały się w nich rozpłynąćJan Kozik, Ukraiński ruch narodowy w Galicji w latach 1830-1848, Kraków 1973, s. 16.