Dziewięć lat później, w 1865 roku kupiła prywatną szkołę w paryskiej dzielnicy Montmartre, gdzie uczyła dzieci robotników oraz ubogich chłopów z okolic Paryża.
Znana z wpajania młodzieży ideałów wolności i równości, a także niektórych haseł socjalistycznych, była wielokrotnie karana przez władze oświatowePor. np. .
Początki aktywności politycznej Jako zadeklarowana przeciwniczka Drugiej Republiki została jedną z aktywniejszych postaci w lewicowych środowiskach Paryża. Organizowała polityczne wiece, gdzie poznała blankistę Théophila Ferré i jego siostrę, z czasem swoją najbliższą przyjaciółkę, Marię, stając się orędowniczką żarliwego antyklerykalizmu.
Współdziałała z radykałami paryskiej lewicy: z Ferrérem, z którym żyła w nieformalnym związku, z Eugène’em Varlinem, Raoulem Rigaultem, Émile’em Eudesem czy Jules’em Vallèsem, z którym współpracowała w redakcji gazety „Le Cri du Peuple”. Pisała dramaty i wiersze zaangażowane społecznie, określając się jako blankistka, ateistka i republikanka. Spotkała się kilkukrotnie z Wiktorem Hugo, którego podziwiała jako wzór pisarza zaangażowanego, a jako pseudonim literacki przybrała imię jednego z jego bohaterów-rewolucjonistów, Enjolrasa.