W 2001 wydała drugi album studyjny pt. Miss Jealousy, który promowała singlem „You Got Me Going Crazy”. Po wydaniu płyty wyruszyła w kolejną trasę koncertową po kilku krajach w Europie oraz po Nowej Zelandii. W 2003 poprowadziła pierwszy koncert półfinałowy podczas Melodifestivalen 2003, zadebiutowała w roli Marii Magdaleny w szwedzkiej wersji musicalu Jesus Christ Superstar i wydała singiel „Broken Heart”, który zapowiedziała album pt. Gone Too Long wydany w 2004. Z płytą dotarła do pierwszego miejsca krajowej listy sprzedaży. Album promowała także singlem „A Million Miles Away”. Latem wystąpiła podczas trasy koncertowej Rhapsody in Rock. Na początku 2005 zasiadła w komisji jurorskiej programu Inför Eurovision, podczas którego oceniane były eurowizyjne propozycje biorące udział w 50. Konkursie Piosenki Eurowizji. thumb|Perrelli w 53. Konkursie Piosenki Eurowizji (2008) W 2006 wydała album studyjny pt. I din röst, który nagrała ku czci Moniki Zetterlund. W 2007 odbyła trasę koncertową po Szwecji i wydała dwa premierowe single: „Som du” i „Jag är tillbaks”. W 2008 z utworem „Hero” zwyciężyła w finale programu Melodifestivalen 2008, dzięki czemu reprezentowała Szwecję w 53. Konkursie Piosenki Eurowizji. Przed konkursem była jedną z faworytek do wygrania w finale, jednak 24 maja zajęła w nim dopiero 18. miejsce.