Później, do momentu zakwalifikowania się do programu MOL, był instruktorem w tej szkole. 1971 – na uzyskał tytuł magisterski w dziedzinie nauk inżynieryjnych. 1977 – w sierpniu zakończył czynną służbę wojskową, ale pozostał w NASA jako cywilny astronauta.
Jako pilot wylatał w swojej karierze ponad 7400 godzin, z czego przeszło 6150 na następujących samolotach z napędem odrzutowym: F-86, F-100, F-104, F-105, F-106, T-33 Shooting Star oraz T-38.
Kariera astronauty i praca w NASA 1966 – 17 czerwca był jednym z pięciu pilotów doświadczalnych, których wybrano do kosmicznego programu sił powietrznych MOL (Manned Orbiting Laboratory). W grupie pilotów zakwalifikowanych do tego programu znaleźli się również późniejsi astronauci programu Space Shuttle: Robert Crippen, Karol Bobko, Charles Gordon Fullerton i Robert Overmyer. Zespół astronautów przygotowanych do programu MOL został rozwiązany w sierpniu 1969. 1969 – 13 sierpnia został członkiem 7 grupy astronautów NASA () i rozpoczął specjalistyczne szkolenie. 1970-1975 – w czasie realizacji programu Apollo Hartsfield wchodził w skład tzw. załogi wspierającej (support crew) podczas misji Apollo 16. Był również w składzie załogi rezerwowej misji Apollo 19, która pierwotnie była zaplanowana na grudzień 1973, ale została ostatecznie wykreślona z programu.