W latach 1886–1889 był dowódcą Floty Śródziemnomorskiej, w okresie 1890-1893 dowodził bazą Devonport.
Po śmierci swojego stryja, księcia Ernesta II, w 1893 Alfred został nowym księciem Saksonii-Coburga-Gothy, po tym, gdy praw do tego tronu zrzekł się jego starszy brat, książę Walii. Po uzyskaniu tronu zrzekł się rocznej pensji od brytyjskiego parlamentu oraz miejsca w Izbie Lordów. Chociaż początkowo był traktowany w swoim nowym państwie jako cudzoziemiec, ostatecznie udało mu się uzyskać popularność wśród poddanych.
Książę Alfred zmarł 30 lipca 1900 na raka gardła. Został pochowany w mauzoleum rodziny książęcej na cmentarzu w Coburgu. Jego następcą na tronie książęcym został jego bratanek, Karol Edward, książę Albany.
Rodzina 23 stycznia 1874 w Pałacu Zimowym w Sankt Petersburgu Alfred poślubił wielką księżną Marię Aleksandrowną (ur. 17 października 1853, zm. 22 października 1920), córkę cara Aleksandra II i carycy Marii Aleksandrowny, córki księcia Hesji Ludwika II. Alfred i Maria mieli razem dwóch synów i cztery córki: Alfred Aleksander (ur. 15 października 1874, zm. 6 lutego 1899), nie miał dzieci Maria Aleksandra (ur. 29 października 1875, zm. 18 lipca 1938), żona Ferdynanda I, króla Rumunii, miała dzieci Wiktoria Melita (ur. 25 listopada 1876, zm.