W drugiej turze wyborów lokalnych w 2000 został wybrany na urząd burmistrza Bukaresztu. W 2001 stanął na czele Partii Demokratycznej, którą zarządzał do 2004. Nawiązał współpracę z Partią Narodowo-Liberalną, stając się współprzewodniczącym koalicji pod nazwą Sojusz Prawdy i Sprawiedliwości.
Prezydent Rumunii Traian Băsescu został kandydatem koalicji na urząd prezydenta Rumunii w wyborach prezydenckich z listopada i grudnia 2004. Jego zwolennicy w kampanii nawiązywali do trwającej wówczas ukraińskiej pomarańczowej rewolucji (m.in. kolorystyką). W pierwszej turze głosowania Traian Băsescu otrzymał 33,92% głosów, zajmując drugie miejsce. W drugiej zmierzył się z urzędującym premierem Adrianem Năstase, wygrywając wynikiem 51,23% głosów. Został tym samym następcą Iona Iliescu, obejmując urząd 20 grudnia 2004.
W trakcie kadencji Traian Băsescu popadł w konflikt z Călinem Popescu-Tăriceanu, premierem i liderem PNL, który stopniowo się pogłębiał. W lutym 2007 rumuński parlament rozpoczął procedurę odwołania z urzędu wobec prezydenta, zarzucając mu naruszanie konstytucji. Rumuński sąd konstytucyjny stwierdził, że nie ma podstaw do odwołania, uważając, iż dowody przedstawione przez parlament są niewystarczające.