Prawdopodobnie w wieku 5 lat został wysłany na naukę do Rzymu. Został tam przyjęty przez papieża Leona IV, który (według Kroniki anglosaskiej) „namaścił go na króla”. Historycy doby wiktoriańskiej zinterpretowali to jako akt koronacji Alfreda, zagwarantowania jego praw do tronu Wesseksu. Wydarzenie to jest jednak nieprawdopodobne, zważywszy na fakt, że Alfred miał trzech starszych braci. W 855 r. towarzyszył ojcu, kiedy ten przybył do Rzymu z pielgrzymką. W drodze powrotnej przebywał pewien czas na dworze króla Franków Zachodnich Karola Łysego. Do Anglii wrócił w 856 r.
Asser przekazał z tego okresu życia Alfreda opowieść o tym, jak jego matka, Osburga, obiecała dać tom poezji anglosaskiej temu z jej synów, który pierwszy będzie umiał jej przeczytać fragment księgi. Alfred wówczas zaniósł książkę swojemu opiekunowi i kazał mu ją tak długo sobie czytać, dopóki nie nauczył się jej na pamięć. W ten sposób dostał księgę. Ta historia może być prawdziwa, może być również wymyślona w celu zilustrowania, jaką chęć do nauki przejawiał młody Alfred.