Po jakimś czasie Johna Paintera i Martyna Adelmana zastąpili Peter Banks i Gunnar Hákonarson z Islandii. Zespół, pod kierownictwem Jackmana i Nardelliego zaczął tworzyć swój własny materiał, ulegając z czasem wpływom psychodelii i narkotyków. W roku 1967 The Syn wydał dwa single: Created by Clive / Grounded Flowerman / 14 Hour Technicolour Dream
Zespół rozpadł się w 1967, głównie z powodu niepowodzenia singli. Squire oraz Banks dołączyli do grupy Mabel Greer's Toyshop, która później przekształciła się w Yes.
Nardelli, Jackman i czasami Squire pracowali wspólnie nad kolejnym (niewydanym nigdy) singlem Sunshine and Make Believe, przy czym wspomagali ich David O’List oraz Tony Kaye. Jackman nagrał samodzielnie utwór The Last Performance of the Royal Regimental Very Victorious and Valiant Band wydany dopiero w 2004 na płycie Original Syn. Inny utwór The Syn, Mr White’s White Flying Machine ukazał się w 1970 na płycie brytyjskiej piosenkarki Ayshei, na płycie którą produkował Jackman zagrał też Squire.