Sukcesem komercyjnym okazała się też komedia sensacyjna Pan i pani Smith (2005), w której zagrała z Bradem Pittem.
Była trzykrotnie zamężna, z Jonnym Lee Millerem, Billym Bobem Thorntonem i Bradem Pittem, z którym ma troje biologicznych dzieci (Shiloh, Knoxa i Vivienne) oraz troje adoptowanych (Maddoxa, Pax i Zaharę).
Angażuje się w działalność humanitarną, szczególnie w pomoc uchodźcom w ramach ONZ.
Życiorys Dzieciństwo Urodziła się w Los Angeles, jest córką aktorów Marcheline Bertrand i Jona Voighta. Ze strony ojca ma pochodzenie słowackie i niemieckie, jej matka natomiast była Frankokanadyjką, rzekomo z domieszką krwi Irokezów, choć sam Voight temu zaprzeczał. Jolie ma starszego o dwa lata brata, Jamesa Havena. Ich rodzice rozstali się w 1976, kiedy Jolie miała niespełna rok. Jej rodzicami chrzestnymi zostali Jacqueline Bisset i Maximilian Schell. Po separacji rodziców wraz z bratem zamieszkała z matką i przez pierwsze pięć lat dorastała w Los Angeles, po czym wyprowadziła się do Sneden’s Landing. W dzieciństwie często oglądała filmy z udziałem swojej matki, co zainspirowało ją do rozpoczęcia kariery aktorskiej.