Jedna z największych sekcji muzeum poświęcona jest surrealizmowi. Licznie reprezentowani są dwaj belgijscy przedstawiciele tego kierunku – René Magritte (m.in. Rozrzutny człowiek, Imperium światła, Kamyk, Niespodziewana odpowiedź) oraz Paul Delvaux (Para, Pigmalion oraz Pociąg wieczorem z charakterystycznym dla tego twórcy motywem pociągu). Europejski surrealizm reprezentują takie indywidualności jak Max Ernst (Niebiańska armia), Salvador Dalí (Kuszenie świętego Antoniego) Giorgio de Chirico, (Melancholia w pięknym dniu) i inni.
Wiele dzieł sztuki pozostawili w muzeum Pierre Alechinsky, Asger Jorn i Karel Appel, członkowie awangardowej grupy CoBrA, której głównym ośrodkiem była stolica Belgii. Znaczenie muzeum podnoszą dzieła głównych twórców kierunków awangardowych I połowy XX wieku takich jak Oskar Kokoschka (Portret Ernsta Reinholda), Otto Dix (Dwoje Dzieci), Raoul Dufy (Widok Marsylii), Joan Miró (hiszpańska tancerka), Georges Braque (Winogrona), Pablo Picasso (Kompozytor z gitarą), Marc Chagall (Blask księżyca, Ja i wioska i Ja, Marc Chagall), Francis Picabia (Zaćmienie), Emil Nolde (Kwiecisty ogród), Hans Arp (Mirra).