Swoją karierę musicalową rozpoczął w 2010 roku odgrywając rolę tytułową w musicalu Mozart!. Jego kreacja spotkała się z ciepłym przyjęciem, a bilety na każdy z jego występów zostały całkowicie wyprzedane. Za tę rolę był również wielokrotnie nagradzany. W 2011 roku zagrał w musicalu Tears of Heaven jako Jun-hyung i ponownie w musicalu Mozart!. W latach 2012–2013 grał w musicalu Elisabeth jedną z głównych ról - Śmierć (Der Tod). W 2013 roku zagrał również w musicalu December jako Ji-wook. W roku 2014 wcielił się w tytułową rolę w musicalu Dracula. W 2015 roku odegrał jedną z głównych ról – L Lawlieta w musicalu Death Note.
W 2016 roku wcielił się w tytułową rolę w koreańskiej adaptacji musicalu Dorian Gray.
Życie prywatne 1 stycznia 2016 roku pojawiła się wiadomość, że Kim Jun-su i Ahn hee-yeon (Hani) z zespołu EXID są parą od sześciu miesięcy. C-JeS Entertainment potwierdziła te doniesienia. We wrześniu 2016 roku ujawniono informację o rozstaniu się pary z powodu napiętych grafików.
9 lutego 2017 roku Jun-su rozpoczął obowiązkową w Korei służbę wojskową, która trwała 21 miesięcy. Odbywał ją na posterunku policyjnym w prowincji Gyeonggi.