Drugi i trzeci album Drugi album pt. Crystal Castles (II) duet wydał wiosną 2010 roku. Nagrywali go w różnych lokacjach, m.in. w opuszczonym kościele na Islandii, w garażu w Detroit czy w chacie z bali w Ontario. Na płycie znalazł się utwór Not In Love nagrany z Robertem Smithem z zespołu The Cure. Krążek zebrał na ogół pozytywne recenzje krytyków. Recenzenci określali muzykę z albumu np. jako mieszaninę lodowatego synth popu z gorącym hałasem w nieco bardziej dopracowanej formie, a Ian Cohen na łamach portalu Pitchfork stwierdził, że Crystal Castles stało się o wiele bardziej popowe niż było wcześniej.
Wiosną 2012 r. duet przeprowadził się do Warszawy, aby rozpocząć pracę nad kolejnym albumem. Trzeci album pod tytułem III został wydany w listopadzie 2012 roku. Okładka płyty nawiązuje do fotografii Samuela Aranda, nagrodzonej główną nagrodą w konkursie World Press Photo 2012. Po dwóch pierwszych "wybuchowych i nieprzewidywalnych płytach" trzeci utrzymany jest w tonach niepokoju, ponurości i agresji. Na początku 2013 r. zespół zapowiedział rozległą trasę koncertową po Ameryce Północnej, Europie i Australii.