23 maja 2013 objął stanowisko ministra finansów i gospodarki w rządzie Sigmundura Davíða Gunnlaugssona, pozostając na tej funkcji również w gabinecie Sigurðura Ingiego Jóhannssona.
Kierowana przez niego Partia Niepodległości zwyciężyła w wyborach w 2016. W listopadzie tegoż roku Bjarni Benediktsson otrzymał misję utworzenia rządu, która się nie powiodła. Ostatecznie jednak Partia Niepodległości porozumiała się z partią Viðreisn i Świetlaną Przyszłością, powołując koalicję rządową. 11 stycznia 2017 Bjarni Benediktsson objął urząd premiera Islandii.
We wrześniu 2017 Świetlana Przyszłość wystąpiła z koalicji, co skutkowało rozpisaniem przedterminowych wyborów. Kierowana przez niego Partia Niepodległości uzyskała w nich największe poparcie, tracąc przy tym kilka mandatów poselskich. Po kilku tygodniach negocjacji jego Partia Niepodległości zakończyła negocjacje koalicyjne z ugrupowaniem Partią Postępu i Ruch Zieloni-Lewica. 30 listopada nowym premierem została liderka ostatniej z tych partii Katrín Jakobsdóttir, a Bjarni Benediktsson objął w jej gabinecie urząd ministra finansów i gospodarki. Pozostał na tym stanowisku również w utworzonym w listopadzie 2021 drugim rządzie dotychczasowej premier.