W roku 1899 dołączył do Coldstream Guards, z którymi służył w II wojnie burskiej. W tym samym roku odziedziczył też tytuł barona. Po wojnie przeprowadził się do Dunsany Castle i podjął życie właściciela ziemskiego. W 1904 ożenił się z lady Beatrice Villiers, najmłodszą córką 7. hrabiego Jersey, Victora Child Villiersa. Dwa lata później urodził się ich jedyny syn, Randal Plunkett.
W 1905 roku napisał swój pierwszy zbiór opowiadań fantastycznych, The Gods of Pegana. W latach 1906–1912 ukazały się cztery dalsze zbiory pisarza: Time and the Gods (1906), The Sword of Welleran (1908), A Dreamer's Tales (1910) i The Book of Wonder. W tym czasie Dunsany nawiązał też współpracę z artystą Sidneyem Sime, który w późniejszym czasie zilustrował wiele jego książek.
W 1909 na prośbę W.B. Yeatsa stworzył swój pierwszy dramat, The Glittering Gate. Sztuka została wystawiona w Abbey Theatre w Dublinie i okazała się sukcesem. Jego kolejne dramaty były wystawiane w Rosji i Stanach Zjednoczonych.
Podczas I wojny światowej był kapitanem Royal Inniskilling Fusiliers, regimentu irlandzkiej piechoty. 25 kwietnia 1916 r. został ranny, jednak przetrwał wojnę, po której zajął się pisaniem. W tym czasie tworzył głównie dramaty i powieści.