Działalność Dekret Cesarza Wszechrosyjskiego Aleksandra III o utworzeniu szpitala przewidywał prowadzenie w nim działalności dydaktycznej. Działalność ta była kontynuowana przez cały okres istnienia szpitala. W związku ze zniszczeniami wojennymi, w 1945 zlokalizowano w szpitalu Klinikę Psychiatrii (wówczas Uniwersytetu Warszawskiego, a od 1950 – Akademii Medycznej w Warszawie). Klinika ta działała w szpitalu do 1965 (obecnie I Klinika Psychiatrii znajduje się w składzie I Wydziału Lekarskiego Warszawskiego Uniwersytetu Medycznego i działa na bazie Szpitala Nowowiejskiego). Współpraca z Warszawskim Uniwersytetem Medycznym została ponownie nawiązana w 2006, kiedy utworzono na terenie Szpitala nową Klinikę Psychiatrii (działającą w ramach II Wydziału Lekarskiego Warszawskiego Uniwersytetu Medycznego).
W 1951 na terenie szpitala został powołany Instytut Psychiatrii i Neurologii, przeniesiony w 1973 do własnego budynku przy ul. Jana III Sobieskiego w Warszawie (z wyjątkiem Kliniki Psychiatrii Sądowej, która działała na terenie Szpitala Tworkowskiego do 2004). Obecnie oddział psychiatrii sądowej jest częścią Kliniki Psychiatrii Warszawskiego Uniwersytetu Medycznego (WUM). W 2013 utworzono drugą Klinikę Psychiatrii w Szpitalu, w ramach Wydziału Nauki o Zdrowiu WUM.