W grudniu 1964 Coltrane nagrał album A Love Supreme, który był ukoronowaniem procesu asymilacji podsumowującym pięcioletni okres eksperymentów. Osiągnął w nim syntezę nieraz całkowicie różnych kształtujących zasad muzycznych. Każda z czterech części suity prezentuje różnie ustrukturyzowane ramy i odniesienia muzyczne: stosunkowo swobodnie potraktowana modalność w „Acknowledgement”, kadencyjne ośmiotaktowe partie w „Resolution”, dwunastotaktowy bluesowy wzór okraszony modalnością w „Pursuance” i czysta modalność w „Psalm”.
Lata sześćdziesiąte to czas największych triumfów Coltrane’a. W jego muzyce słychać było eksperymenty brzmieniowe oraz charakterystyczną atonalność, która do dziś inspiruje kolejne pokolenia muzyków. Coltrane należy do prekursorów free jazzu, do kanonu którego należą nagrane przez niego płyty: A Love Supreme i Ascension.
Zmarł na raka wątroby 17 lipca 1967 w Huntington, Long Island.
Wybrana dyskografia (jako lider) Dakar [Prestige/OJC] (1957) Coltrane [Prestige/OJC] (1957) Lush Life [Prestige/OJC] (1957)