Tam w 695 został wyświęcony przez Sergiusza ICatholic Encyclopedia błędnie podaje Sergiusza III – pontyfikat Sergiusza III przypada na X w. na biskupa Fryzów (przyjął wówczas imię Klemens). Otrzymał wówczas paliusz z zadaniem ustanowienia całej prowincji kościelnej, co służyć też miało interesom politycznym Pepina (wciąż rywalizującego z pozostałym na północy królem Fryzów Radbodem). Za siedzibę tej prowincji wybrał Utrecht, gdzie wkrótce wzniósł klasztor i katedrę. Stopniowo także zaczął rozszerzać zakres swojego działania misyjnego: działał w Turyngii, w 698 założył na terenach otrzymanych od Irminy z Oeren klasztor w Echternach na terenie dzisiejszego Luksemburga; był to pierwszy wywodzący się z tradycji anglosaskiej i irlandzkiej chrześcijaństwa klasztor w Europie kontynentalnej, a Wilibrord został jego pierwszym opatem i często tam później przebywał. Odbył też wyprawę misyjną do Szlezwiku oraz na Wyspy Fryzyjskie, podczas niej trafił też prawdopodobnie na Helgoland, gdzie o mało co nie zginął śmiercią męczennika.