Wkrótce Bruno Sammartino debiutował w organizacji Capitol Wrestling Corporation.
World Wide Wrestling Federation (1963–1979) mały|Bruno Sammartino w 1967 roku mały|Bruno Sammartino podnoszący włoskiego piosenkarza i aktora, Mario Trevi W 1963 Capitol Wrestling Corporation wypowiedziało na kilka lat członkostwo lidze NWA i zmieniło nazwę na World Wide Wrestling Federation (WWWF).
17 maja 1963 Bruno Sammartino pokonał Buddy’ego Rogersa w 48 sekund i odebrał mu główne mistrzostwo WWWF, zostając drugim w historii mistrzem WWWF Heavyweight. Zdobyty pas posiadał prawie osiem lat, co jest najdłuższym panowaniem mistrzowskim w historii tytułu. O WWWF Heavyweight Championship rywalizowali z nim między innymi Killer Kowalski, Gorilla Monsoon i George “The Animal” Steele. W 1968 uczestniczył w głównej walce pierwszej gali wrestlingu na hali sportowo-widowiskowej Madison Square Garden, osiem dni od jej otwarcia.
18 stycznia 1971 przegrał mistrzostwo w walce przeciwko Ivanowi Koloffowi. 10 grudnia 1973 odzyskał tytuł pokonując ówczesnego posiadacza, Stana Stasiaka. Tym samym został pierwszym zawodnikiem, który zdobył WWWF Heavyweight Championship więcej niż raz.