W 2011 Toni Cantó wystartował w wyborach parlamentarnych z listy ugrupowania Związek, Postęp, Demokracja z prowincji Walencja, uzyskując mandat deputowanego X kadencji. W 2014 został wyznaczony przez UPyD na kandydata na przewodniczącego rządu autonomicznego Walencji. W kwietniu 2015 zrzekł się mandatu poselskiego, rezygnując ze startu w wyborach regionalnych. W tym samym roku wystartował w wyborach parlamentarnych z listy Obywateli, z której uzyskał mandat na XI kadencję. Z powodzeniem ubiegał się o reelekcję również w przedterminowych wyborach w 2016.
W 2019 został natomiast wybrany na posła do parlamentu Walencji. W 2021 zrezygnował z mandatu i z członkostwa w partii Obywatele. Związał się następnie z Partią Ludową.
Wybrana filmografia 1986: Oficio de muchachos jako Juan 1987: En penumbra jako Daniel 1989: Los ochenta son nuestros jako Miguel (film TV) 1994: Los peores años de nuestra vida jako Aktor 1994: Tiempos mejores jako Amando 1994: Valparaíso jako Cañizares 1995: Dile a Laura que la quiero jako Nacho 1995: Mar de luna jako Silverio 1995: Oh, cielos!