W sezonie 2010 przeniósł się do mistrzowskiej ekipy ART Grand Prix, gdzie został partnerem wcześniej wspomnianego Fina. Pomimo sporych nadziei, Brytyjczyk nie był w stanie walczyć o tytuł mistrzowski, głównie z powodu słabszej formy francuskiej stajni (silniki Mercedesa, w które był zaopatrywany, okazały się znacznie słabsze od konkurencyjnego Volkswagena). Ostatecznie z dorobkiem (ponownie) pięciu miejsc na podium, w tym jednej wygranej, Sims znowu zajął w ostatecznej klasyfikacji 4. pozycję, za partnerem Bottasem, który pozostawił w cieniu Brytyjczyka.
Seria GP3 Na sezon 2011 Alexander podpisał kontrakt z irlandzką stajnią Status GP, na starty w serii GP3. Dzięki dobrej postawie w środkowej części zmagań Brytyjczyk został liderem mistrzostw. Brak punktów w ostatnich trzech rundach odcisnął jednak piętno na ostatecznym wyniku. W klasyfikacji generalnej Sims uplasował się dopiero na 6. pozycji. Sims pięciokrotnie znalazł się na podium, a podczas tureckiego sprintu stanął na najwyższym stopniu.