Tam otrzymał wiadomość o możliwości podjęcia misji mariańskiej w Portugalii, do której przybył w październiku 1753 wraz z towarzyszącym mu o. Benonem Bujalskim MIC. Następnie po przybyciu do klasztoru reformatów św. Piotra z Alkantary w Lizbonie, oblókł 25 marca 1754 pierwszego Portugalczyka w habit mariański João de Deus da Conceição oraz zorganizował 13 kwietnia 1755 klasztor na wzgórzu Balsamão. W kilka miesięcy później, 21 października 1755 około godziny 3:00 zmarł w opinii świętości i tego samego dnia został pochowany początkowo pod podłogą kościoła Matki Bożej w Balsamão, w piasku, bez trumny. W 1759 jego szczątki wydobyto z piasku i złożono w trumnie, gdzie były do 1955, kiedy to przeniesiono je do specjalnego miejsca ekspozycji w ścianie kościoła.
Pisma Ojciec Kazimierz Wyszyński pozostawił po sobie następujące główne pozycje piśmiennicze:
Gwiazda Zaranna na horyzoncie polskim nowo wschodząca (pozycja o naśladowaniu życia Maryi w jej dziesięciu Cnotach Ewangelicznych z 1749) Dziennik (obejmujący okres od 9 sierpnia 1752 do 4 sierpnia 1755)