25 marca 1960 r. Salomão Barbosa Ferraz spotkał się z papieżem Janem XXIII. Podczas audiencji otrzymał ogólne wytyczne dotyczące jego roli w Kościele katolickim i dalszej posługi biskupiej. Przewidziano dla niego rolę emisariusza watykańskiego pracującego w Ameryce Łacińskiej na rzecz przyciągnięcia z powrotem do jedności z Rzymem różnych wspólnot katolickich, które stały się na przestrzeni lat niezależne i popadły w schizmę ze Stolicą Apostolską.
W latach 1960–1965 biskup wiele podróżował po Brazylii i po Włoszech. W latach 1962–1965 brał udział w czterech sesjach II soboru watykańskiego. Uczestniczył w dyskusjach na temat wprowadzenia języków narodowych do liturgii oraz ekumenizmu i unii Kościołów.
10 maja 1963 r. papież Jan XXIII mianował Salomão Barbosa Ferraza biskupem tytularnym Eleutherna, a papież Paweł VI – biskupem pomocniczym rzymskokatolickiej archidiecezji Rio de Janeiro.
Życie prywatne W 1902 r. Salomão Barbosa Ferraz, będąc duchownym prezbiteriańskim, zawarł związek małżeński z pochodzącą z Włoch Emilią Cagnoto (ur. 1881, zm. 1963). Z małżeństwa tego doczekał się siedmiorga dzieci.