Mozarta, a w grudniu na scenie nowojorskiej Metropolitan Opera w partii Małgorzaty w operze Faust Charles’a Gounoda, rozpoczynając stałą współpracę z tą sceną. Odtąd występowała w najważniejszych teatrach operowych: m.in. w mediolańskiej La Scali (1969), w Staatsoper w Hamburgu (1971), londyńskim Covent Garden Theatre (1972) oraz wielu innych. Oprócz działalności scenicznej pojawiała się także w licznych salach koncertowych. Kilkakrotnie gościła także w Polsce.
Największy rozgłos przyniosły jej realizacje oper bel canto – Belliniego, Donizettiego, Verdiego i Pucciniego. Łącznie miała w swoim repertuarze ponad sto partii operowych, liczne partie oratoryjne oraz utwory kameralne, w tym około 800 pieśni.
Caballé wiele czasu poświęcała pomagając młodym śpiewakom w rozwoju artystycznym, m.in. wypromowała José Carrerasa, który potem przez wiele lat był jej partnerem scenicznym. Ostatnio promowała swoją córkę, Montserrat Martí.