Po powrocie do domu Moltke opublikował niektóre z listów w Listach o warunkach i wydarzeniach w Turcji w latach od 1835 do 1839. Książka została dobrze przyjęta. Jedna z jego sióstr wyszła za angielskiego wdowca Jana Heyligera Burta, który osiedlił się w Holsztynie. W 1841 roku Moltke ożenił się z młodą Marią Burt, szesnastoletnią córką Jana Burta z poprzedniego małżeństwa (w dzień ślubu awansowano go na majora). Był to szczęśliwy związek, choć nie mieli dzieci. Listy do żony są jednymi z najcenniejszych źródeł do jego biografii.
Lata 1840–1856 W 1840 Moltke został powołany do 4. Korpusu Armii, stacjonującego w Berlinie. W tym samym roku wydał swoje mapy Konstantynopola oraz, wspólnie z innymi niemieckimi podróżnikami, nowe mapy Azji Mniejszej i wspomnienia o geografii tego regionu.
W 1845 Moltke opublikował pracę Rosyjsko-turecka kampania w Europie, 1828-1829; książka ta została także dobrze przyjęta w kręgach wojskowych. Również w tym roku wyjechał do Rzymu służyć jako osobisty adiutant księcia Karola Henryka Pruskiego, co pozwoliło mu stworzyć nową mapę „wiecznego miasta” (opublikowaną w 1852 roku). W 1846 roku książę Henryk zmarł, Moltke dołączył do 8. Korpusu Armii w Koblencji.