Opuszczenie kabiny nastąpiło na wysokości Hawajów. Był to pierwszy start transmitowany przez telewizję na żywo za granicę.
Przebieg lotu Lot Gemini 4 przeszedł do historii przede wszystkim jako misja, podczas której odbył się pierwszy amerykański spacer kosmiczny. Edward Higgins White spędził w otwartej przestrzeni 22 minuty. Astronauci ustanowili także nowy amerykański rekord długości lotu (cztery dni). Ponadto w trakcie tej misji po raz pierwszy wykorzystano nowe Centrum Kontroli Misji w Houston w Teksasie. Jednym z drugoplanowych celów był lot w stałym szyku z zużytym drugim stopniem rakiety Titan II. Astronauci mieli się zbliżyć do celu i manewrować kapsułą w ten sposób, by pozostawać względem niego w stałym położeniu. Niestety, próby zakończyły się niepowodzeniem, a kapsuła oddalała się od drugiego stopnia rakiety za każdym razem, gdy astronauci starali się do niego zbliżyć. Przyczyna była oczywista: odpalając silniki, by przyspieszyć ruch statku w kierunku celu, astronauci przenosili kapsułę na nieco wyższą orbitę, na której statek poruszał się wolniej w stosunku do – pozostającego na niższej – drugiego stopnia rakiety. Maksymalna wysokość, jaką osiągnięto wyniosła 296,1 km. Podczas kolejnych misji spotkania na orbicie przebiegały już bez problemów.