pseudonim zdecydowanie krótszy i „mający w sobie sex appeal”. „I Can’t Believe You Love Me” stał się pierwszym singlem Terrell notowanym na R&B Top 40. Wynik ten w krótkim czasie zostaje powtórzony przez „Come On and See Me”. W 1966 roku, Terrell nagrywa dwa single: kompozycje Steviego Wondera „All I Do (Is Think About You)” i The Isley Brothers – „This Old Heart of Mine (Is Weak for You)”. Po nagraniu pierwszego singla Terrell występowała w rewii Motortown. W czasie trasy koncertowej Tammi poznaje Davida Ruffina, lidera grupy The Temptations. Po niedługim czasie wybuchł pomiędzy nimi płomienny romans.
Sukces z Marvinem Gaye’em i diagnoza choroby nowotworowej
Na początku 1967 roku, w Motown dochodzi do zmian personalnych. Trzy ważne dla wytwórni wokalistki: Mary Wells, Kim Weston i Oma Page w krótkich odstępach czasu opuszczają jej szeregi. Zmiany te oznaczają także utratę partnerki scenicznej dla Marvina Gaye’a, gwiazdy Motown Records. Obiecujące sukcesy Tammi Terrell nie pozostały niezauważone. Berry Gordy kieruje do niej propozycję nagrań próbnych będących wstępem do stworzenia nowego duetu. Pierwszą wspólną piosenką nowej pary wokalistów była kompozycja Nickolasa Ashforda i Valerie Simpson „Ain’t No Mountain High Enough”. Gaye i Terrell nagrywali ją osobno.