W październiku 1897 przeniesiony na katedrę ryską i mitawską, gdzie kontynuował działalność swoich poprzedników w zakresie rozkrzewiania prawosławia wśród miejscowej ludności wyznającej luteranizm. Doprowadził do renowacji szeregu istniejących już cerkwi oraz wznosił nowe. W okresie jego trzynastoletniej pracy duszpasterskiej na ziemiach łotewskich i estońskich powstał m.in. sobór św. Aleksandra Newskiego w Tallinnie oraz doszło do rozbudowy żeńskiego Piuchtickiego Monasteru Zaśnięcia Matki Bożej. 6 maja 1904 biskup Agatangel został podniesiony do godności arcybiskupiej.
W 1910 został przeniesiony na katedrę wileńską i litewską, zaś w 1913 – do eparchii jarosławskiej i rostowskiej. Działał w Związku Narodu RosyjskiegoАгафангел (Преображенский).
Brał udział w Soborze Lokalnym Rosyjskiego Kościoła Prawosławnego w latach 1917–1918. Po zabójstwie metropolity kijowskiego Włodzimierza (Bogojawleńskiego) za zgodą soboru patriarcha moskiewski Tichon wyznaczył go na jednego z kandydatów do objęcia (jako locum tenens) przewodnictwa w Rosyjskim Kościele Prawosławnym w razie swojej śmierci, choroby lub uwięzienia. Hierarchia jarosławski był już wówczas metropolitą.
W 1918 r.